Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备及可见光光电催化协同降解RhB

制备Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极,应用于可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)光电催化体系中,以RhB为目标污染物,研究了可见光光电催化对RhB的协同降解.实验优化了Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备条件,并与活性炭粒子电极、活性炭负载TiO2粒子电极在Vis-3D/EF体系中的光电催化性能进行对比,结果表明:TiO2浸渍液浓度为2g/L,Fe-Ni掺杂比为5:5,Fe:Ni:TiO2物质的量比为0.5:0.5:100的条件下制备的粒子电极在Vis-3D/EF体系中表现出最优的光电催化性能,60min对RhB的去除率达92.58%,优于活性炭粒子电极和活性炭负载TiO2粒子电极.自制粒子电极在Vis-3D/EF体系比在3D/EF体系对RhB的去除率提高29.46%,表现出明显的光催化和三维电极/电Fenton协同处理效果,协同指数为1.18,说明了自制粒子电极应用在Vis-3D/EF组合技术中,实现对RhB的可见光光电协同降解是可行的.     

典型电子垃圾拆解区二噁英污染特征、相分配及暴露风险

选取南方某典型电子垃圾拆解区不同作业区为研究对象,重点研究了拆解地大气中二噁英的污染特征、气相-颗粒相分配及呼吸暴露风险。通过对5个采样点（包括1个背景点）的研究发现,电子垃圾拆解作业区颗粒相ΣPCDD/Fs的质量浓度为：20.64-56.14 pg·m^-3,毒性当量为：I-TEQ 0.293-1.490 pg·m^-3;气相ΣPCDD/Fs的质量浓度为：3.861-19.29 pg·m^-3,毒性当量为：I-TEQ 0.384-2.150 pg·m^-3。背景点大气中二噁英浓度相对较低,颗粒相和气相样品中质量浓度值分别为：3.734 pg·m^-3和2.637 pg·m^-3,毒性当量仅为I-TEQ 0.176-0.267 pg·m^-3;要明显低于电子垃圾拆解区。基于污染物气相-颗粒相分配系数与蒸汽压的关系对二噁英的气-固分配行为研究显示,除了拆解混合作业区有较好的分配系数（-0.64）外,其它监测点位二噁英的气-固平衡状态较弱（-0.27--0.03）,更多的是以低分子量的单体化合物赋存于气相样品中。对拆解区二噁英呼吸暴露风险研究结果表明,儿童呼吸暴露风险要高于成年人;同时无论是儿童还是成年人,其二噁英的呼吸暴露量均要高于国内外城市报道的二噁英人体呼吸暴露量,说明本次监测的电子垃圾拆解区存在的潜在健康风险不容忽视。     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

Investigation on sampling artifacts of particle associated PAHs using ozone denuder systems

Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） are complex organic compounds which are identified as significant carcinogenic to human health. PAHs （mainly in particle phase） are susceptible to atmospheric oxidant gases, especially ozone, nitrogen oxides （NOx）, hydroxyl radical （OH）, and could be degraded on filters during sampling process, leading to an underestimation of ambient PAH concentrations. The goal of this work was to investigate particle associated PAHs sampling artifacts caused by ozone in summer of Beijing. Comparative sampling systems were operated simultaneously during the whole campaign, one with activated carbon ozone denuder, the other being set as conventional sampling system. Activated carbon denuder was testified to be highly efficient to eliminate ozone from air stream. In general, nine particle-bound PAHs observed from conventional sampler were all lower than those from ozone denuder system. The total PAHs （particle phase） concentration was averagely underestimated by 35.9% in conventional sampling procedure. Benzo[a]pyrene （BaP） had the highest percentage of mass loss. founded to have influences Ambient temperature was on PAHs sampling artifacts. High temperature can increase loss of particle associated PAHs during sampling.     

大气中持久性有机污染物在气相和颗粒相中的分配特征研究进展

大气中持久性有机污染物(POPs)的气(气相)-粒(颗粒相)分配是影响POPs在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,研究POPs的气-粒分配特征有助于提高POPs环境归趋预测的准确性,对区域范围内的大气POPs污染防治具有重要意义.本文简要介绍了两种经典的POPs气-粒分配理论及模型,总结了有关大气中几类典型POPs在气相和颗粒相中的分配特征研究的最新进展,讨论了不同种类POPs气-粒分配的一些差异性特征和可能的影响因素,并提出了大气中新型POPs气-粒分配特征研究中亟待解决的问题.     

兰州市2011年春节期间颗粒物浓度及其谱分布特征

研究了兰州市2011年1月25日~2月18日春节期间大气颗粒物浓度及其谱分布特征,并通过多元对数正态分布拟合方法对其体积浓度谱特征进行了分析.采用空气动力学粒径谱仪(APS-3321)对颗粒物数浓度及其谱分布进行了实时监测,以阐明兰州市春节期间烟花爆竹燃放对大气颗粒物浓度及其谱分布的影响.结果表明:2011年春节期间兰州市烟花燃放对2月3日~8日颗粒物浓度有不同程度的影响,正月初一00:00~01:00和21:00~22:00时受烟花爆竹燃放影响最大,其中在烟花燃放最为集中时段(2月3日0:00~1:00时)0.5~10μm大气颗粒物平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(310.3±97.2)个/cm3、(1061.6±396.0)μm2/cm3和(409.9±176.0)μm3/cm3,分别较未受烟花燃放影响的1月27日~30日0:00~1:00时平均值增加了6.10倍、7.72倍和9.93倍.烟花燃放对数浓度和体积浓度的影响分别主要集中在0.542~1.382μm和3.278~8.354μm粒径段,而对表面积浓度的影响主要集中在0.542~1.981μm和3.278~8.354μm粒径段.受烟花燃放影响的颗粒物体积浓度谱中位径在0.93, 5.50μm左右出现的比例最大,未受烟花燃放影响的颗粒物体积浓度谱中位径在0.85,5.50μm左右出现的比例最大,与未受烟花燃放影响日的颗粒物体积浓度谱相比,燃放烟花使位于积聚模态的体积中位径增加.     

洛阳市不同功能区地表灰尘重金属的粒径分布特征

以洛阳市为例,分析了工业区、商业区、居民区、城乡结合处、城市绿地和城市主干道等不同功能区地表灰尘颗粒组成及重金属（Cu、Zn、Pb、Cd）粒级效应。结果表明：洛阳市不同功能区地表灰尘粒径分布具多峰性,分别在850~250、150~96及〈75μm出现分布峰值。不同功能区地表灰尘粒径差异显著,居民区和城市绿地细颗粒比重较大,工业区和城市主干道粗颗粒相对较多。各金属元素的质量分数粒级效应不一,Pb在工业区各粒级中质量分数最高,具粒级效应,其它功能区粒级效应不明显,Cd、Cu粒级效应明显,Cd富集更趋向于细粒（96~75和〈75μm）,Cu在180~150μm粒径质量分数迅速升高,并随着粒径减小,基本呈上升趋势,除工业区和城乡结合部外,其它功能区均在〈75μm粒径达到峰值。除居民区和城乡结合部各粒径Zn分布较平均外,Zn主要富集于180~150μm粒径颗粒,且质量分数明显高于其它各粒级,粒级效应基本呈现正态分布。     

典型农耕区黑土和沼泽土团聚体颗粒中重金属的分布特征解析

了解重金属在土壤中的富集特征是其风险评价和土壤修复的基础。分别以黑龙江省典型的农耕黑土和沼泽土为研究对象,采用干筛法获得〉4000、4000～2000、2000～1000、1000～250、250～53和〈53衄16个粒级的土壤团聚体颗粒组。利用等离子质谱（ICP-MS）测定了本土和各级团聚体颗粒中Cr、Cd、As和Pb的含量,并对其颗粒组分布特征及对有机碳的响应进行了解析。研究表明,2种土壤中的重金属Cr、Cd和Pb的富集因子均大于1,而As则存在明显的流失。除了黑土中的As和Pb外,其他重金属随着团聚体粒径的增加而呈现富集减弱的趋势。其中,cr和cd主要趋向分布在粉．黏团聚体（〈53wn）颗粒中;Pb在黑土中易赋存于1000～2000μm大团聚体中,在沼泽土中则富集于53～250μm的微团聚体中;As不但趋向被吸附在53～250μm的微团聚体中,而且在黑土中也容易被吸附在〉l000μm的大团聚体中。金属质量负载计算表明,大粒径颗粒组对土壤中重金属含量的总体贡献较大。土壤中有机碳含量均随着团聚体粒径减小而升高,cr和Cd分布与颗粒有机碳含量正相关,黑土中As的分布与颗粒中有机碳含量负相关而在沼泽土中呈弱正相关,Pb的分布则与有机碳含量均无明显的相关性。     

高架桥对街道峡谷内大气颗粒物输运的影响

随着我国城市汽车保有量的迅速攀升,城市中心区域的空气质量与生态环境急剧恶化.利用计算流体力学(CFD)数值模拟,研究了3种H/W(街道建筑物高度/峡谷宽度)下高架桥对街道峡谷内颗粒物扩散的影响.建立了街道峡谷内机动车尾气中颗粒物扩散模型,并给出了边界条件.采用标准k-ε模型与离散相模型对街道峡谷内部气流运动、颗粒物扩散及浓度分布进行了模拟计算,并计算了高架桥对风场及颗粒物扩散的影响.结果表明:H/W越大,街道峡谷内颗粒物浓度越高,同时颗粒物平均滞留时间越长.相对于没有高架桥的街道峡谷,高架桥附近区域风场变化明显,但对建筑物墙壁、地面及峡谷顶层处影响较小.街道峡谷内存在高架桥时,在墙壁较低处颗粒物浓度增加.      

沉水植物对沉积物-水界面环境特征的影响

为明确沉水植物对沉积物-水界面环境特征的影响机制,在采自于太湖草、藻型湖区的沉积物柱状样中种植沉水植物后进行破坏性采样,测定沉积物-水界面以上5 cm上覆水的营养盐含量和沉积物的含水量、中值粒径、w(TOC)、w(TON)、w(TP)、金属元素含量等的垂直分布和氧气侵蚀深度. 结果表明,种植沉水植物对沉积物-水界面环境特征的影响主要为:①显著降低了上覆水中ρ(PO₄3--P)〔草型湖区上覆水由(7.98±1.85)μg/L降至(4.65±1.16)μg/L,藻型湖区上覆水由(7.86±0.84)μg/L降至(4.89±0.48)μg/L〕和草型湖区上覆水中的ρ(DOC)〔由(6.64±0.41)mg/L降至(4.73±0.69)mg/L〕,但没有引起上覆水中ρ(NO₃--N)、ρ(NO₂--N)和ρ(NH₄+-N)的显著差异;②明显提高表层沉积物的含水量,减小草型湖区沉积物表层的中值粒径;③降低草型湖区沉积物表层2 cm内w(TOC)和w(TON),增加草型湖区上层沉积物中w(TP);④明显降低草型湖区沉积物中w(Ca)和w(Mg),但对草、藻型湖区沉积物中的Al,K,Cu,Pb和Zn的含量影响都不明显;⑤藻型湖区沉积物中氧气侵蚀深度由1.6 mm增至3.0 mm,草型湖区沉积物则由3.7 mm增至24.0 mm.